УДК 621.3

В.В. Максименко, канд. физ.-мат. наук, Б.Ш. Галямов, канд. физ.-мат. наук, НИФХИ им. Л.Я. Карпова,

П.П. Мальцев, д-р техн. наук, проф., Секция прикладных проблем при Президиуме РАН

ФРАКТАЛЬНЫЕ КЛАСТЕРЫ И МИКРОСИСТЕМНАЯ ТЕХНИКА.
ЛОКАЛИЗАЦИЯ И ОСТАНОВКА СВЕТА В СИСТЕМЕ НЕПОГЛОШАЮШИХ НАНОЧАСТИЦ

Представлены результаты традиционного подхода к описанию локализации внешней электромагнитной волны в плотноупакованной системе непоглощающих металлических наночастиц вблизи собственной резонансной моды рассеивателей. Доказана возможность остановки фотона в системе и его трансформации в стоячую электромагнитную волну. Показана недостаточность общепринятой теоретической модели для адекватного описания явления. Предложен новый механизм локализации – антуановская локализация. В его рамках локализация связывается с топологическими особенностями фотонной траектории в системе частиц

Введение

Поведение фотона в условиях локализации

Трудности стандартной теории локализации

Антуановская локализация

 

В предлагаемой серии статей рассматриваются электродинамические аномалии, особенности диффузии и необычные механические свойства фрактальных наносистем. В первой статье этого цикла обсуждаются электродинамические свойства систем нанонеоднородностей, не обладающих фрактальной размерностью, а именно, системы неупорядоченных наночастиц. Особенности свойств систем фрактально организованных наночастиц будут рассмотрены в последующих работах.

Введение

Рассеяние и поглощение света неоднородными системами не являются единственными механизмами диссипации ими электромагнитного излучения. При определенных условиях электромагнитная волна с длиной волны , распространяющаяся в системе слабопоглощающих рассеивателей, способна трансформироваться в стоячую электромагнитную волну, локализованную в ограниченной области пространства с характерным размером . Причина этого явления – специфические интерференционные эффекты, имеющие место даже в абсолютно разупорядоченной системе частиц [1-3]. Это улавливание внешнего излучения называется локализацией. Внешне локализация проявляет себя как некое добавочное поглощение излучения, поглощение с весьма странными свойствами – чем меньше собственное поглощение света материалом частиц, тем сильнее эффективное поглощение, связанное с локализацией.

Явление локализации возникает, в частности, при распространении длинноволнового излучения в неупорядоченной системе малых плотноупакованных рассеивателей. Пусть длина волны внешнего излучения , где  – характерный размер рассеивателя, а  – среднее расстояние между частицами. Так как длина волны фотона охватывает сразу большую группу частиц, истинной траектории фотона в системе или последовательности, в которой находится эта группа, мы не знаем. Поэтому при вычислении вероятности  того или иного электродинамического процесса мы обязаны просуммировать амплитуды вероятности  абсолютно всех возможных способов его реализации (амплитуды всех возможных при этом траекторий) и затем вычислять полную вероятность процесса как квадрат модуля суммарной амплитуды: , а не складывать парциальные вероятности всех способов реализации события (), как мы поступаем при классическом способе расчета, когда все эти способы в принципе различимы. При этом в выражении для вероятности процесса появляются так называемые перекрестные или интерференционные слагаемые . На первый взгляд может показаться, что случайное расположение частиц в области с характерным размером  приведет к тому, что фазы всех парциальных амплитуд процесса окажутся случайными и никакой интерференции не будет. Однако это не так, и существует по крайней мере один тип процессов, на интерференции амплитуд вероятности которых случайность среды никак не сказывается. Речь идет о движении фотона по замкнутым петлям (рис. 1). Роль таких петель чрезвычайно важна. При условии слабого поглощения фотона частицами более длинные маршруты, совершаемые им от точки старта, являются более вероятными – таких маршрутов намного больше, чем коротких. Ситуация аналогична имеющей место в теории вероятностей, где рассматривается игральная кость с бесконечным числом граней [4]. Вероятность выпадения любой грани с числом очков, меньшим некоторого фиксированного конечного числа , равна нулю, в то время как вероятность выпадения любой грани с числом очков, большим , равна единице. Выпадение граней у такого кубика перестает быть равновероятным процессом. Перестают быть равновероятными и маршруты фотона – статистический вес более длинных маршрутов больше статистического веса более коротких. Если область пространства, где распространяется фотон, конечна, длинные маршруты – это маршруты с самопересечениями или замкнутыми петлями, поэтому такие петли столь интересны для нас.

Рис. 1. Петля на траектории фотона
в системе рассеивателей и два
способа ее прохождения

Существуют два способа обхода петли фотоном (по ходу вращения часовой стрелки и наоборот), абсолютно неразличимых в нашем случае (см. рис. 1). Набег фазы фотона при движении по петле – нулевой, поэтому амплитуды вероятности, соответствующие этим двум способам прохождения петли, интерферируют конструктивно. Это, в свою очередь, вызывает аномально большое рассеяние света в заднюю полусферу. Последнее стимулирует образование новых петель на траектории фотона и новое увеличение рассеяния света назад и т.д. Устанавливается своего рода механизм обратной связи, приводящий к тому, что фотон “увязает” в системе петель и оказывается запертым в ограниченной области с характерным размером , называемой областью локализации. Такова в общих чертах суть явления локализации.

Локализация – довольно капризное явление, и далеко не во всякой системе рассеивателей ее следует ожидать. Прежде всего, средняя длина поглощения фотона  должна быть больше длины упругого рассеяния . Напомним, что , где  – сечение поглощения света отдельным рассеивателем;  – концентрация рассеивателей в системе; ,  – соответствующее сечение упругого рассеяния. Кроме того, сечение упругого рассеяния на отдельной частице должно быть достаточно велико. В противном случае образование петли маловероятно – что заставит фотон развернуться?

На первый взгляд, из-за малости сечения упругого рассеяния отдельным рэлеевским рассеивателем () даже при максимально достижимых факторах упаковки параметр , определяющий вероятность локализации, остается пренебрежимо малым. Это действительно так, но ситуация меняется, если частота падающего кванта  совпадает с частотой какой-либо собственной электромагнитной моды отдельного рассеивателя. Это может быть, например, поверхностный плазмон, если отдельная частица металлическая. Так, например, при частотах вблизи частоты  дипольного поверхностного плазмона в сферической металлической частице (,  – классическая плазменная частота неограниченного электронного газа) сечение упругого рассеяния света частицей:

,                            (1)

имеет резкий максимум, так как ширина плазменного резонанса  обычно  для многих металлов [5]. В этом случае параметр  достигает единицы для частиц с  уже при  ( – фактор упаковки частиц в системе). Длина поглощения фотона  () остается при этом сравнимой с .

Таким образом, плотноупакованная система малых металлических частиц при частотах внешнего излучения порядка  (оптический – УФ диапазоны спектра) является подходящим кандидатом для наблюдения явления локализации. Металлические частицы с подобными параметрами широко используются в современных технологиях, и их аномальные оптические свойства являются предметом оживленных обсуждений [5].

Поведение фотона в условиях локализации

Рассмотрим распространение фотона с длиной волны  в системе большого числа сферических металлических частиц радиусом . Предполагается, что среднее расстояние между частицами . Амплитуда упругого рассеяния фотона , связанная с дифференциальным сечением процесса  (– единичный вектор в направлении рассеянного кванта) соотношением:

,                                              (2)

есть сумма следующего ряда:

, (3)

где  – волновой вектор фотона;  – единичный вектор поляризации;  – нормировочный объем, индексы  и  относятся к падающему и рассеянному фотонам.

В дальнейшем используются следующие выражения для потенциала взаимодействия фотона со сферической частицей радиуса , центрированной в точке  и пропагатора свободного фотона в калибровке с нулевым скалярным потенциалом [6,7]:

,                     (4)

,                                (5)

где  – частота падающего света;  – скорость света в вакууме;  – диэлектрическая проницаемость электронного газа металла;  – символ Кронекера;  – дельта-функция Дирака;  – единичная ступенчатая функция Хевисайда.

После усреднения (3) по координатам центров частиц для усредненного сечения упругого рассеяния  нетрудно получить ряд теории возмущении, некоторые характерные члены которого в диаграммной форме представлены на рис. 2. Здесь волнистые линии соответствуют волновым функциям фотонов , горизонтальные – од-нофотонным вакуумным пропагаторам, штриховые – потенциалу взаимодействия, с точкой связан множитель .

Рис. 2. Ряд теории возмущений для усредненного дифференциального сечения рассеяния фотона в системе частиц

Несвязные диаграммы рис. 2 описывают когерентное рассеяние света в направлении вперед. Вследствие случайного расположения частиц вклад этих диаграмм оказывается нулевым. Суммирование связных диаграмм сводится к решению уравнения Бете-Солпитера для двухфотонного пропагатора  с ядром, представляющим собой сумму так называемых веерных диаграмм. Двухфотонный пропагатор  определен на рис. 3. Здесь же представлены уравнения для амплитуды взаимодействия , массового оператора фотона , однофотонного пропагатора  и -матрицы рассеяния фотона на изолированной частице.

Рис. 3. Диаграммное представление
основных уравнений

Идея решения системы уравнений, приведенной на рис. 3, заключается в том, чтобы угадать правильный вид однофотонного пропагатора , вводя неизвестный параметр, а затем определить этот параметр из условия самосогласованности системы. Роль неизвестного параметра играет эффективная диэлектрическая проницаемость системы частиц. Таким образом, основная задача сводится к определению диэлектрической проницаемости из условия самосогласованности. После этого, используя явный вид  и , можно решать уравнение для .

Мы предполагаем, что фотонный пропагатор  в системе выглядит так же, как пропагатор в однородной эффективной среде, характеризуемой продольной  и поперечной , диэлектрическими проницаемостями:

,             (6)

 

 

После подстановки выражения (6) для  в уравнения рис. 3 из условия самосогласованности получим уравнения для  и .

Можно показать, что продольная  и поперечная  эффективные диэлектрические проницаемости среды определяются следующими соотношениями [5]:

,                                                (7)

,                                               (8)

где  – решение алгебраического уравнения:

.

 

 

На рис. 4 представлена зависимость волнового числа фотона от частоты в рассматриваемой системе частиц, описываемая соотношением . Нетрудно заметить, что существует область частот, в которой уменьшение скорости фотона сменяется его полным остановом – групповая скорость возбуждения  обращается в нуль. Вне этой области возбуждение становится либо плохо определенным (появляется большая ), либо – абсолютно “нормальным” фотоном.

Рис. 4. Зависимость приходящегося на одну частицу безразмерного
сечения локализации sa/pR2 и действительной и мнимой частей
волнового вектора фотона /с от безразмерной частоты w /w1

Дифференциальное сечение упругого рассеяния света системой частиц связано с  следующим соотношением:

.

В результате несложных вычислений дифференциальное сечение упругого рассеяния, приходящееся на одну частицу системы, оказывается равным [8]:

,                 (9)

где

,                                        (10)

и  – символ Кронекера. Входящие в (9) интегралы вычислены в работе [8].

Характерная угловая зависимость интенсивности рассеянного света обеих поляризаций в условиях локализации представлена на рис. 5. Отчетливо видно усиленное рассеяние света в заднюю полусферу. Именно это рассеяние стимулирует образование новых петель на траектории и т.д.

Рис. 5. Угловое распределение интенсивности рассеяния системой частиц света s- и p-поляризаций в условиях поляризации

Сечение локализации  фотона (напомним, что наши частицы абсолютно непоглощающие) связано с мнимой частью Фурье-образа коррелятора плотность-плотность электронного газа системы соотношением [8]:

,

где  – заряд протона; ;  – гейзенберговский оператор электронной плотности;  – хронологический оператор и осреднение ведется по основному состоянию электронного газа системы.

Поляризационный оператор  удовлетворяет уравнению:

,   (11)

где  – масса электрона.

Неприводимые поляризационные операторы ,  и  имеют следующий вид [7,8]:

;

;

,

где  и  – электронная плотность системы частиц.

Характерная зависимость сечения локализации фотона от частоты в системе плотноупакованных металлических наночастиц приведена на рис. 4. Здесь по оси абсцисс отложена характерная для системы безразмерная частота , где  – частота дипольного поверхностного плазмона в изолированной частице. По оси ординат отложено безразмерное сечение поглощения , приходящееся на одну частицу, а также мнимая и действительная части обезразмеренного волнового вектора фотона . Как мы видим, эффективное поглощение появляется по мере уменьшения эффективной скорости фотона там, где . Причем, при  (там, где фотон останавливается) в поглощении наблюдается провал. Причина этого достаточно понятна. В точке, где , понятие о движении фотона по петлям, вызывающем локализацию, теряет всякий смысл.

Такова картина локализации света в системе неоднородностей, полученная в рамках стандартного описания явления. Результаты, на первый взгляд, достаточно наглядны. Однако возникает целый ряд вопросов.

Трудности стандартной теории локализации

Почему аномальное рассеяние света в заднюю полусферу характерно только для света -поляризации (вектор поляризации лежит в плоскости рассеяния)? С чем связаны особенности индикатрисы рассеяния в направлении строго назад – щель и спица, соответствующие - и - поляризованному свету (у -поляризованного света вектор поляризации перпендикулярен плоскости рассеяния) и изображенные на рис. 5? На рис. 4 видно, что в области провала на кривой зависимости сечения локализации от частоты фотон останавливается. “Поглощение” при этом нулевое. Куда же в таком случае девается фотон? Еще один вопрос. Как известно, при рассеянии на сферической частице поляризация фотона не меняется: -поляризованный свет таким и остается, равно как и свет -поляризации. То же самое в силу изотропности пространства относится и к однородной системе сферических частиц, рассмотренной выше. Между тем, формула (9) допускает поворот плоскости поляризации. Например, при рассеянии в направлении строго назад из-за слагаемого, содержащего множитель , сечение рассеяния ненулевое даже при повороте вектора поляризации на угол 90°. Как подобное может быть? И наконец, наиболее существенный вопрос. Соответственно при  и  первый и второй интегралы в (9) расходятся, существуя в смысле главного значения. При этих значениях а полюсы обеих подынтегральных функций попадают внутрь соответствующих интервалов интегрирования. Это означает, что существуют мнимые добавки к сечению, связанные с обходом полюсов подынтегральных выражений, расположенных на действительной оси. Как это понимать? Что означает мнимая часть дифференциального сечения рассеяния – величины заведомо действительной и положительно определенной? Трудности стандартной интерпретации явления локализации заставляют взглянуть на проблему с других позиций.

Антуановская локализация

Оказывается, существует еще один, совершенно особый тип локализации света, включающийся в игру именно там, где классическая теория локализации встречается с трудностями – в области “провалов” в сечении локализации (см. рис. 4). Именно здесь у дифференциального сечения (9) рассеяния света системой появляется упомянутая выше мнимая часть. Именно эта мнимая часть сообщает нам о том, что же творится с исчезнувшим вблизи “провалов” фотоном. Подробно об этом будет сказано в последующих статьях.

Ключ к разгадке проблемы дают недавние эксперименты по так называемой слабой локализации. В [9] исследовалось отражение света от прозрачной кюветы, заполненной частицами латекса, взвешенными в воде. На фоне френелевского отражения строго в направлении назад наблюдался очень узкий пик интенсивности рассеянного света. Сигнал превышал фоновое значение в 2 раза. Для объяснения эффекта достаточно рассмотреть рассеяние на паре частиц, оказавшихся на пути фотона. Элемент траектории фотона, отразившегося в направлении строго назад, есть расположенная между парой частиц бесконечно узкая петля. Предположим, что эту петлю фотон может пройти двумя способами – по ходу вращения часовой стрелки и наоборот. Эти два способа изображены на рис. 6,а. Они неразличимы.

Рис. 6. Два способа прохождения петли
на траектории фотона

В таких случаях квантовая механика предписывает вычислять вероятность  разворота фотона следующим образом. Каждому из процессов сопоставляется амплитуда вероятности а и вероятность разворота  (мы учли, что обе амплитуды под знаком модуля имеют одинаковые фазы – в этом особенность движения по петле [10]). Если бы у нас была гипотетическая возможность различить эти способы, вероятность разворота считалась бы совершенно иначе и была бы в 2 раза меньше: . Такова формальная причина пика при рассеянии назад. Однако появление пика в направлении назад вовсе не сопровождается соответствующим уменьшением рассеяния света в каком-либо ином направлении [8]. Как же быть в таком случае с законом сохранения энергии и откуда взялись те добавочные фотоны, которые образовали пик? Второй вопрос – почему этот пик не наблюдается при отражении света от сплошного полупространства? И третий вопрос. Каковы основания считать, что существуют два способа движения фотона между парой частиц? Если траектория фотона между частицами одномерная прямая линия, то о каких двух различных способах ее обхода может быть речь? Разворот фотона между двумя рассеивателями – однозначным образом определенная процедура, изображенная на рис. 6.

Итак, нам очень бы хотелось, чтобы было два способа прохождения фотоном бесконечно узкой петли между двумя частицами. Этого можно достичь, если предположить, что топологическая размерность траектории фотона в условиях слабой локализации . Только в этом случае мы можем разместить внутри одной одномерной линии рис. 6,б две разные “линии” – топологический объект, похожий на петлю, т.е. характеризующийся двумя способами его обхода.

Существует изящная математическая конструкция, которая, с одной стороны, очень похожа на то, что в физике называется линией или траекторией, а с другой стороны, ее топологическая размерность  действительно меньше единицы. Более того, . Речь идет о так называемом цепочечном множестве Антуана [11]. Этот объект как нельзя лучше приспособлен и для описания процесса непрерывной генерации разномасштабных петель на траектории фотона.

Нульмерное множество Антуана (ожерелье Антуана) устроено следующим образом. На первом этапе рассматривается затравочная “толстая” замкнутая трубка . На втором –  заменяется цепочкой менее “толстых” звеньев , находящейся внутри . Затем каждое звено  заменяется цепочкой еще более мелких звеньев  и т.д. Продолжая этот процесс, получим последовательность  (рис. 7). Пересечение этих множеств представляет собой нульмерный антуановский континуум . Описанная конструкция – простейший вариант антуановского множества. Несмотря на то, что антуановская цепочка нульмерна, она не утратила некоторых свойств обычной одномерной линии. Так, если с обычного нульмерного множества , например с конечного множества точек, легко можно снять “продетое” через него кольцо, нигде не пересекая , то проделать то же самое с нульмерным множеством не  удается (см. рис. 7).

Рис. 7. Антуановское ожерелье

Как будет показано ниже, траектория фотона в условиях сильной и слабой локализаций является антуановским множеством с топологической размерностью . Отсюда следуют интересные выводы. Если фотон движется по антуановской траектории, то покинуть это множество ему довольно трудно. Он испытывает проблемы с выходом в реальный мир с , подобные затруднениям человека, находящегося в комнате без окон и дверей. Возможен и еще один механизм удержания света в системе, также обусловленный необычной топологией антуановских траекторий. Замена реального трехмерного фотона нульмерным объектом приводит к сингулярному характеру распределения энергии вдоль траектории антуановского фотона. У такой траектории появляется своеобразная “механическая жесткость”. Переплетенные “жесткие” звенья антуановского множества сопротивляются любой попытке расцепления. Это также является причиной удержания фотона вблизи пары, точнее, вблизи самого себя.

Возможен ли выход антуановского фотона в реальный мир? Узкий пик в направлении назад при рассеянии света дисперсной системой в условиях слабой локализации есть не что иное, как испускание антуановских фотонов, инициируемое светом (вынужденное излучение).

Каким образом траектория фотона в условиях локализации становится изоморфной антуановскому ожерелью? Наблюдая систему  рассеивателей, мы сталкиваемся с хорошо известным парадоксом. Фотон, регистрируемый детектором, приходит с определенной частицы: либо с первой, либо со второй и т.д., но никак не со всех сразу, и получается, что наблюдать одновременно систему частиц принципиально невозможно. Квантовая механика разрешает этот парадокс, утверждая, что кроме состояния , соответствующего наблюдению первой частицы, состояния , соответствующего наблюдению второй частицы и т.д., существует суперпозиция или интерференция этих состояний , которая и описывает наблюдение системы  частиц.

Рис. 8. К парадоксу теории Ми

При рассмотрении процесса рассеяния фотона на одной единственной частице также наблюдается парадокс (рис. 8). Допустим, нас интересует рассеяние на сферической частице фотона, обозначенного на рис. 8 как . Это явление описывается классической теорией Ми [5]. Но кроме этого фотона есть, как минимум, еще один () – тот самый, который сообщает нам, на какой-такой частице рассеивается фотон . Где интерференция амплитуд, соответствующих этим двум фотонам? Ее нет при стандартном способе решения этой задачи. Между тем, как мы убедились выше, учет подобного рода интерференции принципиально необходим.

Рис. 9. Разница между реальной
и виртуальной частицами

Можно отказаться от введения второго фотона () и считать, что именно фотон  несет нам всю информацию о частице, но тогда – каковы основания считать, что наш единственный фотон рассеивается на одной единственной частице? Вполне возможно, что кроме нее имеется целый набор невидимых для нас виртуальных частиц (одна из них изображена на рис. 9), так как никакой информации об их наличии или отсутствии не поступает. Наш единственный фотон “приходит” к нам не от них (рис. 9). До тех пор, пока он “не придет”, он является виртуальным, и “располагая” только им, мы не имеем никакой информации о системе. Виртуальным фотонам в наших обозначениях соответствуют простые линии (пропагаторы) в отличие от волнистых линий, которыми мы описываем волновые функции реальных фотонов. В рамках второго подхода мы обязаны учитывать амплитуды всех возможных способов перерассеяния фотона на этих виртуальных частицах.

Рис. 10. Антуановские кольца на траектории
виртуального фотона

Среди траекторий виртуального фотона, возвращающегося к той или иной частице с учетом присутствия бесконечного числа виртуальных частиц, есть траектории, похожие на петлю, составленную из двух частей, как кольцо наручников. Два полукольца на рис. 10 – они не обязательно одинаковые – смыкаются у верхней частицы, выделенной цветом. Сумма таких петель обозначена нами тонированным кольцом. В процессе своего движения эти кольца траектории могут переплетаться (рис. 11). В свою очередь каждая пропагаторная линия, из которых состоят переплетенные кольца, показанные на рис. 11, также есть набор переплетенных колец меньшего масштаба (рис. 12). Так повторяется до бесконечности. Таким образом, структура фотонной траектории в рассматриваемой задаче повторяет топологию антуановского ожерелья.

Рис. 11. Переплетение антуановских колец

Рис. 12. “Тонкая структура” фотонной траектории

В следующих статьях мы рассмотрим систему, где антуановская локализация проявляется наиболее ярко, – фрактальный кластер, состоящий из твердых наночастиц. Именно там мы ответим на вопросы, поставленные в этой статье, касающиеся трудностей стандартной интерпретации явления локализации света.

Список литературы

1.      Scattering and Localization of Classical Waves in Random Media, ed. by P. Sheng, World Scientific, Singapore, 1990.

2.      Lagendijk A., van Tiggelcn B.A. Resonant Multiple Scattering of Light // Physics Reports, 270, 1996. P. 143.

3.      Ping Sheng, Introduction to Wave Scattering, Localization, and Mesoscopic Phenomena, Academic, San Diego, 1995.

4.      Секей Г. Парадоксы в теории вероятностей и математической статистике. М.: Мир, 1990. 240 с.

5.      Борен С., Хафмен Д. Поглощение и рассеяние света малыми частицами. М.: Мир, 1986.

6.      Абрикосов А.А., Горьков Л.П., Дзялошинский И.Е. Методы квантовой теории поля в статистической физике. М.: Наука, 1962. 443 с.

7.      Лушников А.А., Максименко В.В. Квантовая оптика металлической частицы // ЖЭТФ, 1993, 103, С. 1010-1044.

8.      Максименко В.В., Крикунов В.А., Лушников А.А. Сильная локализация света в плотноупакованной гранулированной среде // ЖЭТФ, 1992, 102. С. 1571-1586.

9.      Van Albada M.P., Lagendijk A. Observation of Weak Localization of Light in Random Medium // Phys. Rev. Lett. 55, 1985. P. 2692.

10.  Абрикосов А.А. Основы теории металлов. М.: Наука, 1987. 520 с.

11.  Болтянский В.Г., Ефремович В.А. Наглядная топология. М.: Наука, 1982. 148 с.

 

Работа выполнена при поддержке проекта 521-98 МНТЦ и Совета по физике твердотельных наноструктур.

 

 

Наверх